Se dedicó extensamente a la cuestión educativa y a la promoción del sistema público de gestión privado católico, principalmente en los niveles secundario y universitario. intento llevar adelante una nueva Ley de Educación.
Como presidente del CRUN confirmó que arancelarían todas las universidades en el ciclo lectivo 1981 y Llerena Amadeo anunció que se reducirían los gastos de personal en un 2 por ciento y un 6,5 los de inversión universitaria.
Fue miembro emérito de la Academia Literaria del Plata y profesor titular emérito de la Facultad de Derecho y Ciencias Políticas de la Universidad Católica Argentina.
Entre 1967 y 1969 tuvo a cargo la subsecretaría de Educación, durante el gobierno del teniente general Juan Carlos Onganía donde Trabajó cerca de la comunidad católica lo que despertó críticas de otros credos por la posibilidad de que volviera a impartirse educación cristiana en las escuelas públicas, hecho que no ocurrió. No obstante logró imponer la materia Formación Moral y Cívica en el nivel secundario.
La decisión recibió críticas de distintos credos porque consideraban que era una manera de volver a instaurar la educación religiosa en la enseñanza pública. Nuevamente en dictadura, entre 1978 y 1981 durante el gobierno de Jorge Rafael Videla estuvo al frente del ministerio de Educación de la Nación.3El 22 de abril de 1980 el ministro anunció la sanción de la nueva ley universitaria número 22.207. Llerena Amadeo dijo en su discurso que el ámbito universitario era uno de los “sectores de la vida del país en donde con mayor intensidad actuó la subversión apátrida".
La medida más resonante fue la disposición del 20 de diciembre de 1979 que ordenaba cerrar la Universidad Nacional de Luján.