En mayo de 1865 llegó a los Estados Unidos; Lincoln había sido asesinado el mes anterior.
Antes había pronunciado discursos poco protocolares en Chile y en Lima, en oportunidad de la ocupación por España de las islas Chinchas del Perú; exhortando en ellos a una liga defensiva continental. La cancillería de Buenos Aires censuró sus intervenciones, que se apartaban de las instrucciones recibidas y surgió una polémica con Elizalde y con Mitre. Entre el personal que puso a sus órdenes el gobierno figuraba Bartolomé Mitre y Vedia, hijo del general Mitre.
Permaneció en los Estados Unidos tres años y los aprovechó para acrecentar sus conocimientos y observaciones; la nueva realidad confirmó sus previsiones de veinte años atrás. Mary Mann tradujo al inglés su Facundo; conoció a Emerson, a Longfellow, asistió a congresos pedagógicos, fue seducido por el espectáculo de la democracia norteamericana y quiso informar a los países del continente sobre las cosas de los Estados Unidos y vincularlos entre si: con ese objeto fundó la revista Ambas Américas. En julio de 1867 se cumplió su vieja aspiración de obtener la graduación en una universidad, después de haber fracasado en Buenos Aires; la universidad de Michigan le otorgó el título de doctor en leyes, en un acto solemne que describió su secretario, Bartolomé Mitre y Vedia.
Sarmiento llega a Washington luego del fin de la guerra civil que habia enfrentado, durante cuatro años a los estados del Norte contra los del Sur. El presidente Abraham Lincoln era un decidido antiesclavista y su arribo es precisamente en mayo de 1865, tres semanas después del asesinato, Sarmiento se hizo cargo de la embajada. Una de las primeras tareas a emprender por el embajador, fue comenzar a acumular material para poder redactar una biografía del presidente asesinado, trabajando en tiempo récord para finales de año tuvo redactado el libro que se publicó en 1866 siendo el primer estudio que se publica en español sobre Lincoln en esa epoca
Lo que más admiró Sarmiento del pueblo estadounidense, es el espíritu ampliamente mayoritario, luego del fin de la guerra civil, de terminar con la existencia de la estructura estamental, propia de todas las sociedades americanas.Además concordaba plenamente con la idea de que el mejor instrumento para combatir las diferencias es dotar al país de un sistema educativo amplio y generoso donde puedan formarse todos. Al margen de los orígenes, color de piel u otro tipo de discriminación. Son ideas que pudo llevar a la práctica, cuando luego de ser embajador se convirtió en presidente de la República Argentina.
También admiró el trabajo científico que se realizaba en las universidades estadounidenses, y en particular con una de ellas, la Universidad de Michigan, con la que estableció largos y fecundos contactos que se prolongaran incluso hasta mucho después de su partida de los Estados Unidos. Es esta universidad la que le proporcionó los astrónomos con los cuales creó el observatorio astronómico en Córdoba y la que en reconocimiento de su producción académica le otorgó a Sarmiento un diploma de Doctor en Derecho.
Es también con el apoyo de los universitarios y académicos del norte que pudo concretar la tarea de recibir en el país maestras estadounidenses dispuestas a trabajar durante largos periodos en Argentina, a fin de formar maestras criollas, que luego fueron las encargadas de enseñar a leer y escribir a nuestros niños. Las maestras que vinieron son mayoritariamente de los estados del norte, pertenecían a la generación que tenía hermanos, novios, amigos, muertos en la guerra civil llevada adelante para abolir la esclavitud. Eran maestras que estaban convencidas de alcanzar metas pedagógicas pero también políticas, porque edificar un sistema educativo abierto a todos implicaba un fuerte compromiso que viene de lo ideológico y desde lo político. El embajador Sarmiento, supo observar todo con ojo experto, distinguir lo mejor que había en Estados Unidos y vincularlo profundamente con nuestros intereses.Fue durante este tiempo en el que estuvo en Estados Unidos, cuando se enteró de la muerte de su hijo Dominguito, una situación que marcó el resto de sus días y que lo llenó de dolor.